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稀土上轉換發(fā)光是一種重要的非線性反斯托克斯發(fā)光現象，在超分辨成像、光遺傳、納米溫度傳感、信息安全以及三維顯示等領域具有重要應用。研究表明，調制離子之間的能量傳遞過程是調控發(fā)光的重要手段。其中交叉弛豫是一種典型的相互作用，往往容易導致發(fā)光衰減甚至猝滅。如何實現交叉弛豫介導的上轉換光色調控，并揭示其中的光物理機制是本領域的一個挑戰(zhàn)性課題。

   近日，華南理工大學周博教授團隊在**期刊Adv. Mater.上分發(fā)表了題為“Cross Relaxation Enables Spatiotemporal Color-Switchable Upconversion in a Single Sandwich Nanoparticle for Information Security”的文章。文章報道了一種基于交叉弛豫介導的上轉換光色調控策略。設計了NaYF4:Gd@NaYbF4:Tm@NaYF4三明治納米核殼結構，通過調制Tm3+離子的交叉弛豫過程實現了時空調控的光色可切換發(fā)光。調節(jié)Tm3+離子摻雜濃度可改變離子間據進而調控交叉弛豫，在980 nm穩(wěn)態(tài)激發(fā)時得到Tm3+的藍色到紅色的發(fā)光顏色轉變。研究同時發(fā)現，交叉弛豫與自發(fā)輻射存在競爭，而交叉弛豫在時域上比自發(fā)輻射稍慢，采用脈沖激光非穩(wěn)態(tài)激發(fā)實現了紅-藍發(fā)光顏色切換。本文深入探討了高摻雜納米系統(tǒng)中離子相互作用的時域特征和物理機制，特別是定義了“特征猝滅時間”用于定量描述交叉弛豫的時域特征。時空調控光色輸出在信息安全、多模式防偽和納米光子學等領域展現出重大應用潛力。

圖1. 交叉弛豫介導的上轉換發(fā)光調控示意圖：a)交叉弛豫(WCR)和自發(fā)輻射(Ar)的競爭；b)離子之間共振和非共振交叉弛豫；c)交叉弛豫速率(WCR)與能量失配的關系(?E)；d) NaYF4:Gd@NaYbF4:Tm@NaYF4三明治納米結構及激發(fā)模式調控實現可調發(fā)光。

圖2. 樣品表征和發(fā)光性能：a) 樣品表征；b)不同Tm3+濃度摻雜樣品的發(fā)光光譜；c,d)發(fā)光強度和壽命變化；e) Tm3+離子之間的部分交叉弛豫過程。

圖3. 穩(wěn)態(tài)激發(fā)的光色調控：a,b) Tm3+濃度摻雜樣品980 nm穩(wěn)態(tài)激發(fā)的發(fā)射光譜及紅-藍比變化規(guī)律；c)不同摻雜濃度樣品發(fā)光對應的CIE坐標值和發(fā)光照片；d) Yb3+濃度摻雜樣品的紅-藍比；e)不同摻雜濃度時的發(fā)光和交叉弛豫示意圖。

圖4. 非穩(wěn)態(tài)激發(fā)的光色調控：a,b)不同脈寬980 nm激光激發(fā)的發(fā)射光譜、對應的CIE坐標以及發(fā)光照片；c-f)發(fā)射峰的暫態(tài)曲線；g)發(fā)光層厚度變化樣品在穩(wěn)態(tài)激發(fā)時的紅-藍比和在非穩(wěn)態(tài)激發(fā)時的藍-紅比；h)脈沖調控的可能動力學過程

 圖5. 前沿應用：a)穩(wěn)態(tài)防偽演示；b)脈沖激發(fā)的多模式防偽；c)時域信息存儲。

文章DOI  https://doi.org/10.1002/adma.202310524

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本文中上轉換發(fā)射光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結構，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為稀土上轉換材料的光色調控研究提供有利工具。